Comenzó su carrera como actriz de teatro y radio, pero, muy pronto, siguiendo los consejos de Anne-Marie Cazalis y Jean-Paul Sartre, decidió cantar profesionalmente.Cita de Antony Beevor y Artemis Cooper:[2]
Gréco aún no había cantado nunca de modo profesional y seguía considerándose actriz. (...) Anne-Marie Cazalis estaba convencida de que debía dedicarse a la canción, y así se lo indicó a Sartre una noche, cuando regresaban (...) de una cena. El filósofo no pudo menos que reírse antes de contestar: "Si quiere cantar, debería hacerlo". La aludida (...) les aseguró por encima del hombro, irritada por el tono de su conversación, que no tenía intención alguna de dedicarse a cantar. Cuando Sartre quiso saber el porqué, ella repuso: -No sé cantar. Y además, no me gustan las canciones que se oyen por la radio. -Y si no te gustan ésas, ¿cuáles son las que te gustan? Ella mencionó los nombres de Agnès Capri e Yves Montand. Sartre zanjó la conversación diciendo: -Ven a verme mañana (...) Cuando Gréco llegó (...) Sartre le había buscado algunos libros de poesía. Entre los poemas que eligió ella se hallaban "C'est bien connu" de Queneau y "L'éternel féminin" de Jules Laforgue. Sartre le dio también un poema que había escrito él mismo para "A puerta cerrada". Le dijo que fuera a ver al compositor Joseph Kosma (...) Éste puso música al poema de Queneau (al que llamaron "Si tu t'imagines"), al de Laforgue y a "La rue des blancs manteaux", de Sartre.
En 1949, actuó en el cabaretparisino "Le boeuf sur le toit" y tuvo éxito en muy poco tiempo, ya que al año siguiente recibió el premio de la SACEM por su disco "Je hais les dimanches" (Odio los domingos) y, en 1952, hizo una gira por Brasil y Estados Unidos con la revista April in Paris. Cuando en 1954 actuó en el Olympia de París, ya era una cantante consagrada.
Sus dificultades para encontrar canciones adecuadas a su estilo la llevaron a descubrir a varios compositores que, posteriormente, llegarían a ser famosos, como Jacques Brel, Serge Gainsbourg o Léo Ferré.
En 1984 fue condecorada como Chevalier de la Légion d'honneur (Caballero de la Legión de Honor).
Falleció el 23 de septiembre de 2020 a los 93 años en su última residencia, en Ramatuelle (departamento del Var), en el corazón de la Costa Azul ". Su familia manifestó en un comunicado: "Se ha ido rodeada de los suyos en su tan querida casa de Ramatuelle. Su vida fue fuera de lo común".
1951: Sous le ciel de Paris, de la película Sous le ciel de Paris de Julien Duvivier, letra de Jean Dréjac y música de Hubert Giraud.
1951: Je hais les dimanches, letra de Charles Aznavour y música de Florence Véran.[6][7]
1953: La Fiancée du pirate, extraída de L'Opéra de quat'sous, adaptación francesa de André De Mauprey según letra de Bertolt Brecht, música de Kurt Weill.
1965: La Case de l'oncle Tom (film, 1965) (Onkel Toms Hütte) de Géza von Radványi: Dinah — Canta Tant pis, tant pis pour moi (So Much the Worse For Me).
1965: Belphégor ou le Fantôme du Louvre, serie de televisión de Claude Barma: Laurence/Stéphanie — Tras el éxito televisivo en el que no canta interpreta la canción Belphégor (el compositor Philippe-Gérard se inspiró en la música compuesta por Antoine Duhamel para la serie).